2.2 水體富營養化狀況

采用綜合營養狀態指數法進行水質評價，安徽淮北臨渙礦區地表水體綜合營養狀態指數(TLI)為62.34,淮北化特處於中度富營養化狀態(60

2.3 地表水氮的來源解析

研究區河水中δ15N-NO-3、δ18O-NO-3普遍高於沉陷積水區，二者同位素數值存在較大差異，說明有不同的氮來源。研究區所有地表水樣品δ18O-NO-3均<15‰,表明大氣氮沉降不是氮的主要輸入途徑。

由研究區δ15N和δ18O在典型來源氮、氧同位素範圍中的分布[5,6,7,8,9](見圖2)可見，河水樣品同位素值均分布在糞肥汙水區間內，表明人類活動產生的生活汙水和有機糞肥是河水氮的主要來源。沉陷積水區樣品同位素值主要分布在土壤氮和氨肥區間內，表明氨肥和土壤氮的溶解是沉陷積水區氮的主要來源。地表水體中的氮來源會受到周邊土地利用類型的影響。沉陷區周邊土地利用類型主要為耕地(見圖3),農業種植活動使用的含氮肥料進入土壤會隨地表徑流進入沉陷區，這也驗證了同位素的指示結果。劉響響等在對淮南采煤沉陷區研究中也指出沉陷區水質很大程度上受到農業麵源汙染的影響。河水流經區域周邊主要為城鎮居民區，人為活動造成的汙染較多，生活汙水和糞肥會隨著地表徑流匯入河道，成為河流氮的主要來源。

2.4 生物地球化學過程

自然界中氮不是穩定存在的，遷移轉化過程中由於礦化、硝化、同化和反硝化作用等引起同位素分餾，造成同位素組成發生變化對分辨氮來源造成偏差。微生物作用引起的硝化過程所生成的硝酸鹽中δ18O-NO-3由2/3的δ18O-H2O和1/3的δ18O-O2形成。研究區地表水中的δ18O值範圍為-7.4‰～-2.6‰，大氣中氧同位素比率為23.5‰。據此，推算由硝化反應生成的硝酸鹽中δ18O-NO-3的變化範圍為2.9‰～6.1‰,該範圍即為發生硝化作用的區間。由圖2可見，隻有很少的樣本落在該區間內，表明地表水並沒有發生明顯的硝化反應。反硝化作用中微生物還原NO-3轉化為N2、N2O,使水體中NO-3濃度降低，δ15N-NO-3、

δ18O-NO-3值升高，出現明顯的同位素分餾，且剩下的硝酸鹽中δ15N/δ18O值在1～2之間，形成一個反硝化作用區間。隻有個別樣點落於該區間內，基本證明河水和沉陷積水區在氮的遷移轉化過程中沒有經曆明顯的反硝化作用。

2.5 氮汙染來源的定量識別

IsoSource模型基於源解析模型，以同位素質量守恒為基礎，可以準確識別各種氮來源對氮素的貢獻率。通過質量守恒方程的反複迭代來計算源頭值超過n+1(n為多種同位素值)貢獻率比例的各種可能組合。不同來源所有可能的百分比組合(和為100%)按如下公式計算：

式中：Q為組合數量；i為增量參數；s為汙染源數量。

圖4為河水、沉陷積水區中氮來源貢獻率。由圖4可見，河水中氮來源以糞肥與生活汙水為主，平均貢獻率為66.6%,土壤氮和含氮肥料的貢獻率較低，平均貢獻率分別為8.2%和25.2%。沉陷積水區含氮肥料平均貢獻率為52.0%,土壤氮和糞肥汙水的平均貢獻率為18.0%和30.0%。糞肥汙水對河水中氮的貢獻率高於沉陷積水區，含氮化肥對河水氮的貢獻率低於沉陷積水區。由圖3可見，研究區河水到沉陷積水區空間格局由居民區向農田過渡，沉陷區與河水通過香順溝相連，香順溝兩側為農田，河流流經農田攜帶了化肥中的氮元素隨地表徑流流入沉陷區，糞肥汙水所占比例逐漸減少，土壤含氮肥料所占比例逐漸增加。河水和沉陷積水區氮來源及貢獻率存在明顯差異，不同樣點所表現出的汙染差異性體現了不同氮輸入源的主導情況，計算結果與同位素判別結果、土地利用類型現狀相互支持幫助，闡明了地表水中氮的轉化和運輸途徑的量化過程。

3 結論

(1) 研究區地表水綜合營養狀態指數(TLI)為62.34,處於中度富營養化狀態，TN、NH3-N、NO-3-N最大值均出現在沉陷積水區。

(2) 河水和沉陷積水區δ15N-NO-3、δ18O-NO-3同位素的組成分析結果表明，河水和沉陷積水區均未發生明顯的硝化、反硝化作用；糞肥汙水、土壤有機氮和含氮化肥是河水、沉陷積水區氮的主要來源。

(3) IsoSource模型計算發現，研究區河水糞肥與汙水平均貢獻率為66.6%,土壤氮和含氮肥料的平均貢獻率分別為8.2%和25.2%;沉陷積水區含氮肥料平均貢獻率為52.0%,土壤氮和糞肥汙水的平均貢獻率分別為18.0%和30.0%。

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